بهینه سازی عملکرد فوتوکاتالیستی زئولیت اصلاح شده با نانو ذرات اکسید روی برای حذف استامینوفن‌کدئین از محلول آبی با استفاده از روش سطح پاسخ (RSM)

نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 دانشجو-گروه محیط زیست-دانشکده منابع طبیعی-دانشگاه صنعتی اصفهان

2 گروه محیط زیست، دانشکده منابع طبیعی، دانشگاه صنعتی اصفهان، اصفهان، ایران

3 گروه مکانیک-دانشکده مهندسی مکانیک-دانشگاه صنعتی اصفهان

4 گروه شیمی-دانشکده شیمی-دانشگاه صنعتی اصفهان-اصفهان-ایران

چکیده

امروزه ترکیباتی تحت عنوان آلاینده‌های نوظهور در محیط در حال افزایش‌اند. ترکیبات دارویی یکی از مهم‌ترین مواد این گروه به شمار می‌رود. با توجه به پیچیدگی ساختار شیمیایی ترکیبات دارویی و متابولیت‌های آن‌ها و ماندگاری زیاد، حذف آن‌ها دارای اهمیت است. ازطرفی حذف این ترکیبات با روش‌های معمول تصفیه به‌سادگی امکان‌پذیر نیست. در این تحقیق، کارایی کامپوزیت حاصل از هیبرید نوعی زئولیت سنتزشده و نانوذرات اکسید‌روی (ZnO-Z) برای تجزیه فوتوکاتالیستی استامینوفن‌کدئین از محلول-های آبی مورد بررسی قرار گرفته است. به‌منظور حذف استامینوفن‌کدئین، کامپوزیت مذکور تحت تابش UV و نور خورشید استفاده و غلظت نهایی دارو با استفاده از دستگاه HPLC با دتکتور UV در طول موج 214 نانومتر اندازه‌گیری شد. پارامترهای اجرایی بهینه برای تجزیه از نظر pH، غلظت اولیه دارو، غلظت کاتالیست و مدت زمان بر اساس طرح سطح پاسخ تعیین و در نهایت قابلیت بازیابی و استفاده مجدد کامپوزیت سنتزشده ارزیابی گردید. بیشترین حذف استامینوفن در غلظت اولیه mg/L 14 با استفاده از g/L 7/1 کاتالیست پس از min167 تابش UV (W/m248) مشاهده شد. درحالی‌که در تابش خورشیدی (W/m21200) بیشترین حذف در غلظت اولیه mg/L 5/5 با g/L 2/1کاتالیست پس ازmin 143 به‌دست آمد. غلظت اولیه بهینه برای حذف کدئین نیز mg/L 5/7 در pH خنثی بوده است. بیشترین درصد حذف این ماده با تابش UV و خورشیدی به‌ترتیب پس ازmin 192 وmin 170 و با استفاده از g/L 5/1 و g/L 1 کامپوزیت حاصل گردید. فرایند تجزیه فوتوکاتالیستی با استفاده از کامپوزیت سنتزشده در شرایط بهینه، قابلیت حذف کامل ترکیبات دارویی مذکور را (بیش از 99%) تحت تابش UV و خورشیدی داشته است. کامپوزیت زئولیت سنتزی- نانوذرات اکسید‌روی یک کاتالیست مناسب برای تجزیه فوتوکاتالیستی استامینوفن‌کدئین محسوب می‌شود که قابلیت ته‌نشین شدن و استفاده مجدد را داراست. این کامپوزیت در برابر نور طبیعی خورشید نیز دارای کارایی مطلوب می‌باشد.

کلیدواژه‌ها

عنوان مقاله [English]

Optimization of photocatalytic performance of the modified zeolite with ZnO nanoparticles for removal of acetaminophen-codeine from aquatic media using Response Surface Methodology (RSM)

نویسندگان [English]

  • Samira Behravesh 1
  • Nourollah Mirghaffari 2
  • Mohsen Soleimani 2
  • Ali Akbar Alemrajabi 3
  • Fatemeh Davar 4

1 Isfahan University of Technology-Environmental Department

2 Environmental Department, Isfahan University of Technology, Isfahan, Iran

3 Isfahan University of Technology, Isfahan, Iran

4 Isfahan University of Technology, Isfahan, Iran

چکیده [English]

Nowadays, the compounds known as emerging pollution are increasing in the environment. Pharmaceutical compounds are one of the most important substances in this group. Due to the complexity of chemical structure of pharmaceutical compounds and their metabolites, removal of these is important. Removal of these compounds by conventional water and wastewater treatment methods is not possible. In the present research, the performance of a hybrid of synthesized zeolite and ZnO nanoparticles for photocatalytic degradation of acetaminophen-codeine from aqueous solutions was investigated. To remove acetaminophen-codeine from aqueous solution, ZnO-Zeolite under UV and solar radiations was used. Final concentration of drug was measured using by HPLC in λmax = 214 nm. The optimal conditions of pH, catalyst dosage, drug initial concentration and reaction time were determined, based on Response Surface Methodology (RSM). Reusability test was finally performed for this synthesized composite. The results indicated that maximum removal of acetaminophen under UV radiation (48W/m2) was related to 14 mg/L of initial concentration in the neutral pH and a catalyst concentration of 1.7 g/L after 167min and that under the solar radiation (1200W/m2) was related on 5.5 mg/L of initial concentration in the neutral pH and a catalyst concentration of 1.2 mg/L after 143min of reaction start. Optimal initial concentration for codeine remove was 7.5 mg/L in the neutral pH. The maximum removal under UV and solar radiations was related to 1.5 and 1 g/L of composite after 192 and 170 min for codeine photocatalytic degradation. Photocatalytic degradation using this synthesized composite under optimal conditions, is able to completely remove the drug compounds (>99%) under UV and solar radiation. The photocatalytic method of ZnO-Z to remove acetaminophen and codeine from aqueous solutions is recommended. Synthesized composite in this research is a suitable material with reusability. Its efficiency also is acceptable under sunlight.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Acetaminophen
  • Codeine
  • Synthetic Zeolite
  • Composite
  • Photocatalyst
Amr, S.S.A., Aziz, H.A., Bashir, M.J., 2014. Application of response surface methodology (RSM) for optimization of semi-aerobic landfill leachate treatment using ozone. Applied Water Science 4 (3), 231-239.
Byrappa, K., Subramani, A., Ananda, S., Rai, K.L., Sunitha, M., Basavalingu, B., Soga, K., 2006. Impregnation of ZnO onto activated carbon under hydrothermal conditions and its photocatalytic properties. Journal of Materials Science 41 (5), 1355-1362.
Chang, C.-T., Wang, J.J., Ouyang, T., Zhang, Q., Jing, Y.H., 2015. Photocatalytic degradation of acetaminophen in aqueous solutions by TiO2/ZSM-5 zeolite with low energy irradiation. Materials Science and Engineering: B 196, 53-60.
Chekir, N., Tassalit, D., Benhabiles, O., Merzouk, N.K., Ghenna, M., Abdessemed, A., Issaadi, R., 2017. A comparative study of tartrazine degradation using UV and solar fixed bed reactors. International Journal of Hydrogen Energy 42 (13), 8948-8954.
Długosz, M., Żmudzki, P., Kwiecień, A., Szczubiałka, K., Krzek, J., Nowakowska, M., 2015. Photocatalytic degradation of sulfamethoxazole in aqueous solution using a floating TiO2-expanded perlite photocatalyst. Journal of Hazardous Materials 298, 146-153.
Giahi, M., Farajpour, G., Taghavi, H., Shokri, S., 2014. Preparation of photocatalytic ZnO nanoparticles and application in photochemical degradation of betamethasone sodium phosphate using taguchi approach. Russian Journal of Physical Chemistry A 88 (7), 1241-1247.
Hadjltaief, H.B., Zina, M.B., Galvez, M.E., Da Costa, P., 2016. Photocatalytic degradation of methyl green dye in aqueous solution over natural clay-supported ZnO–TiO2 catalysts. Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry 315, 25-33.
Hadjltaief, H.B., Ameur, S.B., Da Costa, P., Zina, M.B., Galvez, M.E., 2018. Photocatalytic decolorization of cationic and anionic dyes over ZnO nanoparticle immobilized on natural Tunisian clay. Applied Clay Science 152, 148-157.
Hilal, H.S., Al-Nour, G.Y., Zyoud, A., Helal, M.H., Saadeddin, I., 2010. Pristine and supported ZnO-based catalysts for phenazopyridine degradation with direct solar light. Solid State Sciences 12 (4), 578-586.
Iovino, P., Chianese, S., Canzano, S., Prisciandaro, M., Musmarra, D., 2016. Ibuprofen photodegradation in aqueous solutions. Environmental Science and Pollution Research 23 (22), 22993-23004.
Kansal, S.K., Kaur, N., Singh, S., 2009. Photocatalytic degradation of two commercial reactive dyes in aqueous phase using nanophotocatalysts. Nanoscale Research Letters 4 (7), 709-716.
Kaur, A., Umar, A., Kansal, S.K., 2016. Heterogeneous photocatalytic studies of analgesic and non-steroidal anti-inflammatory drugs. Applied Catalysis A: General 510, 134-155.
Lee, S.-Y. & Park, S.-J., 2013. TiO2 photocatalyst for water treatment applications. Journal of Industrial and Engineering Chemistry 19 (6), 1761-1769.
Malakootian, M., Ehrampoush, M.H., Hossaini, H., Pourshaban Mazandarani, M., 2016. Acetaminophen Removal from Aqueous Solutions by TiO2-X photo catalyst. Journal of Toloo-e-Behdasht 14, 200-13 (in Persian).
MiarAlipour, S., Friedmann, D., Scott, J., Amal, R., 2018. TiO2/porous adsorbents: Recent advances and novel applications. Journal of Hazardous Materials 341, 404-423.
Nebout, P., Cagnon, B., Delpeux, S., Di Giusto, A., Chedeville, O., 2016. Comparison of the Efficiency of Adsorption, Ozonation, and Ozone/Activated Carbon Coupling for the Removal of Pharmaceuticals from Water. Journal of Environmental Engineering 142 (2), 04015074.
Peñas-Garzón, M., Gómez-Avilés, A., Bedia, J., Rodriguez, J.J., Belver, C., 2019. Effect of Activating Agent on the Properties of TiO2/Activated Carbon Heterostructures for Solar Photocatalytic Degradation of Acetaminophen. Materials 12 (3), 378.
Pharmaceutical statistics 2017-2018. Poblished 2019.01.28. Food and Drug Administration of Iran (IFDA). https://www.fda.gov.ir/fa (in Persian).
Pourtaheri, A. & Nezamzadeh-Ejhieh, A., 2015. Enhancement in photocatalytic activity of NiO by supporting onto an Iranian clinoptilolite nano-particles of aqueous solution of cefuroxime pharmaceutical capsule. Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy 137, 338-344.
Rasoulifard, M.H., Seyed Dorraji, M.S., Mozafari, V., 2017. Visible light photocatalytic activity of chitosan/poly (vinyl alcohol)/TiO2 nanocomposite for dye removal: taguchi‐based optimization. Environmental Progress & Sustainable Energy 36 (1), 66-72.
Rivera-Utrilla, J., Gómez-Pacheco, C.V., Sánchez-Polo, M., López-Peñalver, J.J., Ocampo-Pérez, R., 2013. Tetracycline removal from water by adsorption/bioadsorption on activated carbons and sludge-derived adsorbents. Journal of Environmental Management 131, 16-24.
Rocha, O., Duarte, M., Dantas, R., Duarte, M., Silva, V.,2014. Oil sludge treatment by solar TiO2-photocatalysis to remove polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH). Brazilian Journal of Petroleum and Gas. 8 (3), 89-96.
Sanatgar-Delshade, E., Habibi-Yangjeh, A., Khodadadi-Moghaddam, M., 2011. Hydrothermal low-temperature preparation and characterization of ZnO nanoparticles supported on natural zeolite as a highly efficient photocatalyst. Monatshefte für Chemie-Chemical Monthly 142 (2), 119-129.
Schmidt, A.H., 2006. Validated HPLC Method for the Determination of Residues of Acetaminophen, Caffeine, and Codeine Phosphate on Swabs Collected from Pharmaceutical Manufacturing Equipment in Support of Cleaning Validation. Journal of Liquid Chromatography & Related Technologies 29 (11), 1663-1673.
Shirzad-Siboni, M., Farrokhi, M., Darvishi Cheshmeh Soltani, R., Khataee, A., Tajassosi, S., 2014. Photocatalytic reduction of hexavalent chromium over ZnO nanorods immobilized on kaolin. Industrial & Engineering Chemistry Research 53 (3), 1079-1087.
U.S. pharmacopeia. National Formulary. 2016. USP 39. NF 34. Volume 2-1.